研究人员在CADES资源的帮助下研究了复杂的铀氧化物

能源部橡树岭国家实验室的科学家们正在努力了解铀的复杂性质以及在整个核燃料循环过程中可能发生的各种氧化物形态。对铀氧化物的深入了解可以为美国绝大多数核电机组提供燃料,从而可以开发出改进的燃料或废物储存材料。

ORNL的研究人员在实验室的计算和数据环境科学(CADES)的帮助下,计算地解决了这个问题。通过CADES,ORNL工作人员可以访问工程师为特定项目量身定制的计算资源,使大规模数据集的管理和分析过于繁琐而无法解决。

无定形铀氧化物很常见,但其中缺乏一致的结构顺序可能难以建模。为了应对这一挑战并加快识别新型氧化铀相的过程,ORNL核安全先进技术小组的科学家们评估了4,600种不同的氧化铀组合物晶体结构的能量。

使用遗传算法 - 根据自然选择理论有效解决问题的计算工具 - 团队在CADES高性能计算集群上研究了这些结构,称为Metis,一个双机柜Cray XK7系统。

这种方法帮助他们建立了结构稳定性和局部铀环境之间的统计关系,这两个因素影响了固体形态的结晶度。解释这些信息可以更加具体地了解晶核和非晶铀材料在核燃料循环中的形成过程。

“我们的主要目标是试图了解这些铀氧化物的非晶相,”ORNL博士后助理Ashley Shields说。“它们在核燃料循环期间出现并且难以研究,但我们希望我们的计算方法能够帮助我们更好地表征这些材料的样品。”

在确定项目需要大量计算能力后,CADES人员为Shields及其团队提供了15天的独家访问权限,使用通用结构预测器进化Xrystallography(USPEX)软件包和维也纳评估这些结构。 ab initio仿真包(VASP)。

“鉴于我们必须执行大量计算以建立这个结构数据库,我们真的需要CADES团队的帮助,”希尔兹说。“如果没有他们的支持,以及计算能力的最新进展和其他团队的研究,以开发专门应用于结构预测问题的遗传算法,这个项目是不可能实现的。”

Shields和她的团队确定了材料U2O7的潜在稳定结晶相,该材料仅在实验上被观察为非晶相。为了了解这一阶段的更多信息,除了4,600个原始结构外,他们还研究了2,700种可能的U2O7晶体几何形状。他们的研究结果发表在光学材料上。

因为无定形U2O7材料可以由无定形UO3制成,NSAT的Andrew Miskowiec和Jennifer Niedziela领导的实验旨在从UO3样品中结晶U2O7。为了支持这一努力,Shields比较了压力对UO3已知相位和预测U2O7结构的模拟影响,确定了可能发生实验可观察到的结构变化的压力。

“我们还没有在实验室中找到结晶U2O7,但我们所发现的是无定形UO3中非常不寻常的压力行为,这使我们得到了一些我们仍在努力完全理解的非常有趣的物理学,”希尔兹说。

尽管缺乏结晶U2O7存在的确切证据,该团队还注意到预测结构中的特征与非晶U2O7中的特征很好地对应。他们根据材料确定了潜在的协调几何形状或原子模式。这些观察中最引人注目的是在预测结构中发现了过氧化物单元。

“已经证明拥有这个结构数据库是有用的,因为很明显只是看一下像UO3这样的材料的已知结晶相并没有提供足够的信息来解释相同材料的无定形样品的所有行为,”Shields说。

Linux系统工程师Ketan Maheshwari和CADES的计算机系统分析师Michael Galloway帮助建立了项目中涉及的计算组件,从修改源代码到使USPEX在Metis上更有效地运行到创建后处理脚本 - 从中​​提取信息的微小操作计算结果 - 破译科学输出。

“为了帮助团队如此大规模地运行并成功使用GPU,我们在Metis上大规模安装和测试了VASP,并根据需要对工作进行了麻烦,以确保工作及时有效地完成,”Maheshwari说。

Shields预计这个正在进行的项目将持续至少一年,并期待其他研究将机器学习和人工智能概念应用于铀化学研究。目前,她正在编制一个由氟化铀组成的类似数据库,这是核燃料循环中涉及的另一个关键材料子集。

该项目的赞助商包括美国能源部内的国家核安全管理局和美国国土安全部内的国家技术核法证学中心。